Ο Κ. Κανελλάκης, έχοντας συνειδητοποιήσει τη μεγάλη αξία των χειρογράφων, ασχολήθηκε επίμονα και συστηματικά με τη συλλογή και τη μελέτη τους, αφού άλλωστε διατηρούσε παλαιοπωλείο. Χάρη στις ικανότητές του να βρίσκει προσβάσεις σε δύσκολους χώρους, να κατανοεί δυσανάγνωστες γραφές και να αντιγράφει με τεράστια υπομονή πολυσέλιδα κείμενα, έχουν διασωθεί πολύτιμα στοιχεία. Εκτός από όσα δημοσίευσε, ολοκλήρωσε δύο χειρόγραφα βιβλία με ποικίλη ύλη, που βρίσκονται στη Βιβλιοθήκη Φ. Αργέντη, και μετέγραψε στα πρόχειρα σημειωματάριά του πολλά άλλα, δίνοντας ιδιαίτερη σημασία στην αναζήτηση σπάνιων λέξεων, ονομάτων και τοπωνυμίων. Ένα μεγάλο αριθμό εξαιρετικά σημαντικών χειρογράφων, κυρίως κώδικες των Μαστιχοχώρων, δώρισε στη Βιβλιοθήκη "Κοραής" και στη Μητρόπολη, "ίνα μη απολεσθώσιν" και "ίνα χρησιμεύσωσιν ως ύλη συμβάλλουσα εις την ιστορίαν της πατρίδος". Από τα πρωτότυπα που φύλαξε ευλαβικά και από τις δικές του σχολαστικές αντιγραφές έρχονται στο φως πραγματικοί θησαυροί για όλα τα σημαντικά γεγονότα της χιακής ιστορίας, για τις σφαγές του 1822, τους σεισμούς του 1881, την απελευθέρωση του 1912, καθώς και εκκλησιαστικά, κοινοτικά, διοικητικά, εκπαιδευτικά, νοσοκομειακά, δανειακά, ασφαλιστικά θέματα και ποικίλα άλλα, όπως οθωμανικά χειρόγραφα και ένας μεγάλος κατάλογος των ιστιοφόρων της Χίου. Διασώζονται δείγματα γραφής σημαινουσών προσωπικοτήτων, γίνονται γνωστές πνευματικές μορφές της Χίου, όπως ο Δ. Μουσαίος, μαθητής του Θ. Καΐρη, και ζωντανεύουν πρόσωπα και γεγονότα της καθημερινής ζωής του νησιού.